Начала выступать в возрасте 11 лет. Поездка в Европу вместе с школьным хором, после чего она вступила в Американскую Академию Драматических Искусств в Пасадене, стала толчком к совершенствованию ее актерского умения. По завершении последней, Мосс выехала в Европу, где стала успешной моделью: путешествует миром, появляется на обложках многих журналов. Во время работы в Испании получает постоянную работу в телесериале Слепое Правосудие („Dark Justice”). Впоследствии Керри переезжает в Лос-Анджелес, где получает роль в телевизионном шоу Аарона Спелинга „Корпорация Моделей” („Models Inc”).

Настоящую популярность Керриі-Энн Мосс почувствовала, когда сыграла рядом с Киану Ривзом в фильме братьев Вачовски „Матрица”. Дальше она получила роль в фильме „Красная Планета”, в котором также играл Вэл Килмер. Следующими ее релизами были фильмы „Шоколад”, где ее партнерами были Джулиет Бинош и Джонни Депп, и триллер „Мементо” вместе с Гайем Пирсом, за роль в котором она получила награду Independent Spirit Award за лучшую актрису второго плана.